สัมพันธ์ บุญญานันต์ เริ่มรับราชการทหารหลังจากสำเร็จการศึกษาจากโรงเรียนนายร้อยพระจุลจอมเกล้า จนได้รับการเลื่อนตำแหน่งเป็นผู้บังคับกองบินปีกหมุนที่ 3 ศูนย์การบินทหารบก เมื่อปี พ.ศ. 2524 เป็นหัวหน้ากองส่งกำลังบำรุง ปี พ.ศ. 2526 ต่อมาได้รับแต่งตั้งเป็นเจ้ากรมยุทธบริการทหาร ในปี พ.ศ. 2537 เป็นผู้อำนวยการสำนักงบประมาณกลาโหม พ.ศ. 2538

ต่อมาในปี พ.ศ. 2543 ได้รับการแต่งตั้งรองปลัดกระทรวงกลาโหม และปลัดกระทรวงกลาโหม พ.ศ. 2544[2] จนเกษียณอายุราชการในปี พ.ศ. 2546

ในวันที่ 14 มีนาคม พ.ศ. 2548 ได้รับการแต่งตั้งเป็นที่ปรึกษานายกรัฐมนตรี[3]

ในวันที่ 1 ธันวาคม พ.ศ. 2560 ได้รับการแต่งตั้งเป็น ประธานกรรมการ บริษัท สามารถเทลคอม จำกัด (มหาชน)